Regulating the Tautomerization in Covalent Organic Frameworks for Efficient Sacrificial Agent-Free Photocatalytic H<sub>2</sub>O<sub>2</sub> Production
Pourquoi ce travail est dans la base
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Notice bibliographique
Résumé
The efficiency of photocatalytic production of H 2 O 2 is constrained by the low selectivity toward oxygen reduction, and the active sites are still under debate. Herein, analogous covalent organic framework photocatalysts were synthesized from triformylphloroglucinol (Tp) and predesigned diamines, in which a molecular engineering strategy was employed to manipulate the energy barrier for the targeted proton transfers. The tautomerization of enol-imine to keto-enamine introduced abundant alkene bonds (C═C), which serve as the primary adsorption sites and have a lower energy barrier for the reduction of the O 2 reduction. DHAA-Tp COF displayed a remarkable photocatalytic H 2 O 2 production rate of 219.5 μmol h –1 g –1 without any sacrificial reagent, which stands out among the structure-related materials. A switch from a concerted one-step 2e – to a two-step single e – process in O 2 reduction was observed in TCNAQ-Tp COF, which is presumably ascribed to the suppressed tautomerization mediated by the strong electron-withdrawing cyano groups. The results demonstrate a novel concept for the photocatalytic production of H 2 O 2 using an efficient, stable, and recyclable metal-free photocatalytic system.
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,002 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle