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Enregistrement W4394821677 · doi:10.1021/acs.organomet.4c00070

C(sp<sup>3</sup>)–C(sp<sup>3</sup>) Reductive Elimination from (Phenoxyimine)Cobalt(III)(CH<sub>3</sub>)<sub>2</sub>(PMe<sub>3</sub>)<sub>2</sub> Complexes

2024· article· en· W4394821677 sur OpenAlexfundno aff
L. Reginald Mills, Junho Kim, Eric M. Simmons, Steven R. Wisniewski, Paul J. Chirik

Notice bibliographique

RevueOrganometallics · 2024
Typearticle
Langueen
DomaineChemistry
ThématiqueAsymmetric Hydrogenation and Catalysis
Établissements canadiensnon disponible
Organismes subventionnairesNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaBristol-Myers Squibb Foundation
Mots-clésChemistryReductive eliminationCobaltTrimethylphosphineMedicinal chemistrySteric effectsDisproportionationPhosphineSubstituentStereochemistryInorganic chemistryCrystal structureCrystallographyOrganic chemistryCatalysis

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

A series of six-coordinate, idealized octahedral phenoxyimine (FI)–cobalt(III) dimethyl bis(trimethylphosphine) complexes was synthesized and characterized by NMR spectroscopy and single-crystal X-ray diffraction. The thermal stability of the parent Ph-FI complex was evaluated at 60 °C in benzene- d 6, and a 13(1):1 ratio of ethane to methane was observed. The major detectable cobalt product of this reaction was the bis(chelate) cobalt derivative (Ph-FI) 2 Co formed by disproportionation of the (FI)cobalt(I) product following ethane reductive elimination. Addition of excess PMe 3 inhibited C(sp 3 )–C(sp 3 ) reductive elimination, consistent with phosphine dissociation preceding C–C bond formation from a five-coordinate (FI)cobalt(III) dimethyl intermediate. The reductive elimination of substituted (R-FI)cobalt(III) dimethyl bis(trimethylphosphine) compounds was evaluated in acetonitrile- d 3, where ligands bearing electron-donating aniline substituents underwent reductive elimination the fastest and electron-withdrawing substituents the slowest. These data support a buildup of positive charge in the rate-limiting step, consistent with the formation of a more electropositive five-coordinate cobalt center prior to rate-limiting C–C reductive elimination. Attempted synthesis of a cobalt(III) dimethyl complex bearing a sterically hindered FI ligand with a tert -butyl substituent ortho to the phenol led exclusively to the corresponding bis(chelate) cobalt derivative, whose formation was rationalized by steric destabilization of pre–reductive elimination intermediates.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,002
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,002
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesMéta-épidémiologie (sens strict), Études des sciences et des technologies, Communication savante, Intégrité de la recherche, Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)
Catégories consensuellesMéta-épidémiologie (sens strict), Intégrité de la recherche, Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,083
Score d'incertitude au seuil1,000

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0020,002
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0040,004
Méta-épidémiologie (sens large)0,0040,002
Bibliométrie0,0030,010
Études des sciences et des technologies0,0020,001
Communication savante0,0020,003
Science ouverte0,0030,002
Intégrité de la recherche0,0030,003
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0010,006

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,013
Tête enseignante GPT0,228
Écart entre enseignants0,215 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; les deux têtes enseignantes s’accordent sur ce qui est montré ici.

Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations4
Publié2024
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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