Tuneable bimetallic PdxCu100-x catalysts for selective butadiene hydrogenation
Notice bibliographique
Résumé
Pd-based catalysts play an important role in selective hydrogenation reactions for the removal of polyunsaturated hydrocarbon traces ( e.g. alkadienes) from alkene feedstocks. To improve the selectivity, Pd can be diluted with a more selective metal such as Cu, Ag or Au. We report a detailed study on the effect of the Pd:Cu ratio on the catalytic performance of carbon-supported Cu-rich catalysts for the selective hydrogenation of butadiene in an excess of propylene. Bimetallic Pd x Cu 100-x nanoparticles of 7–8 nm diameter with tuneable Pd content of 0.6–13 % were prepared colloidally. Catalytic turnover frequencies for butadiene hydrogenation increased with Pd-fraction up to 1.0 s −1 for Pd 7 Cu 93 and Pd 13 Cu 87 . The butene selectivity, measured at 90 % conversion, was roughly 80 % for the catalysts with a Pd fraction above 3 % and slightly increased with lower Pd concentrations. Operando X-ray absorption spectroscopy identified an electron density transfer from Cu to Pd in the bimetallic catalysts and a slight preferential clustering of Pd. The trend in catalytic activity was ascribed to an increased Pd ensemble size, indicated by higher Pd-Pd coordination numbers. For bimetallic Pd x Cu 100-x /C catalysts, a Pd content of 3–7 % retains a high selectivity of 78 % at 90 % conversion, while improving the activity 3–4 orders of magnitude compared to pure Cu catalysts. These insights on how to control the activity-selectivity balance through metal nanoparticle compositions contributes to the rational design of bimetallic catalysts for selective hydrogenation reactions. • Well-defined method for tuneable Pd-fraction in PdCu/C catalysts, keeping size and shape constant. • Co-existence of Cu and Pd within individual nanoparticles, with charge transfer from Cu to Pd. • Fraction-dependent activity, which increases with Pd-fraction, while selectivity remains similar.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,002 |
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