Boosted Charge Transfer for Highly Efficient Photosynthesis of H<sub>2</sub>O<sub>2</sub> over Z‐Scheme I<sup>−</sup>/K<sup>+</sup> Co‐Doped g‐C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/Metal–Organic‐Frameworks in Pure Water under Visible Light
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Photocatalytic oxygen reduction reaction (ORR) is an environmentally friendly and cost‐effective approach for H 2 O 2 synthesis. However, the current photosynthesis system suffers from sluggish kinetics, rapid recombination of photoexcited charge carriers, and weak redox potentials, resulting in unsatisfactory solar‐to‐chemical conversion efficiency. Herein, a Z‐scheme heterojunction (UiO/IKCN) is constructed through coupling I − /K + co‐doped g‐C 3 N 4 (IKCN) with NH 2 ‐UiO‐66, a typical metal‐organic framework material. Under visible light irradiation, the optimal UiO/IKCN exhibits exceptional H 2 O 2 production rates in pure water (13.3 mM g −1 h −1 ) and in isopropanol solution (72.6 mM g −1 h −1 ), that is 48.4 times higher than pristine CN in isopropanol (1.5 mM g −1 h −1 ). A high apparent quantum yield of 10.28% at 420 nm is achieved by UiO/IKCN, surpassing most previously reported values. The dominating role of two‐electron ORR in H 2 O 2 photosynthesis is elucidated in detail. The significantly enhanced photocatalytic activity can be attributed to the facilitated charge separation and Z‐scheme charge transfer, which are unambiguously verified by stable‐state surface photovoltage, transient photoluminescence, femtosecond transient absorption spectroscopy, in‐situ irradiated X‐ray photoelectron spectroscopy, and density functional theory calculations. This study represents the first exploration of H 2 O 2 production using NH 2 ‐UiO‐66 and provides insights into the rational design of Z‐scheme heterojunction for highly efficient photosynthesis.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».