Machine Learning for High-Throughput Configuration Sampling of Li−La−Ti−O Disordered Solid-State Electrolyte
Notice bibliographique
Résumé
Most solid-state lithium electrolytes are disordered ionic crystalline materials that possess crystallographic sites that can be vacant or occupied by different ions. The presence of these partially occupied sites enables lithium diffusion through their lattice and makes such materials promising for developing all-solid batteries. High-throughput computational screening of such materials must bypass costly DFT sampling of disordered configurations and, therefore, commonly relies on the computationally efficient Coulomb approximation to find just a few representative low-energy ionic configurations, for which DFT is then used to quickly predict a number of important materials’ properties, such as the electrochemical stability window. This work demonstrates, using the Li−La−Ti−O solid electrolyte (LLTO) as an example, that the Coulomb approximation fails to correctly detect the most stable arrangement of Li and La ions in the LLTO, which has a noticeable impact on the accuracy of subsequent computational prediction of the electrochemical stability window of the material. The analysis herein shows that the sampling problem arises from the relatively modest geometry relaxation of the LLTO lattice. A kernel ridge regression machine learning (ML) method employing the smooth overlap of atomic positions as a structure descriptor (SOAP-KRR) leads to significant improvements in detecting the most stable configurations of the LLTO. The universal ML potential based on the multiple atomic cluster expansion is also found to be reliable but to a lesser extent than SOAP-KRR. Remarkably, accurate energies can be obtained with SOAP-RKK trained on as few as 40 LLTO structures, making this method promising for designing force matching ML potentials that can serve as a computationally inexpensive alternative to the costly DFT structure relaxation in high-throughput screening of large data sets of ionic materials.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,003 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».