Predicting active, selective and stable Mo2C–based bimetallic carbides for direct deoxygenation and hydrogenation reactions: A computational screening
Notice bibliographique
Résumé
Transition metal carbides (TMCs), especially molybdenum carbide (Mo 2 C), represent an economical and attractive alternative to precious noble metal catalysts for processes involving hydrogenation (HYD) and direct deoxygenation (DDO) reactions such as hydrodeoxygenation (HDO). Although Mo 2 C has good activity for DDO, it is not selective as it displays similar activity towards HYD as well. Moreover, stability against oxygen poisoning is a critical issue as it is the major reason of catalyst deactivation. Herein, using model compounds with different oxygen functionalities (phenol, guaiacol, and 5-HMF), we employed density functional theory (DFT) calculations to investigate three key reactions (C-O dissociation, oxygen removal and ring hydrogenation) representing activity, stability and selectivity which are critical to the HDO process on 45 Mo 2 C-based bimetallic carbide catalysts (Co, Cr, Fe, Mn, Nb, Ni, Ti and Zr) obtained from the Materials Project database. Among these catalysts, different dopants, stoichiometric ratios and terminations were considered. First, reaction energies of oxygen removal were used to identify stable catalysts. Subsequently, with the energy barriers of DDO and HYD for activity and their differences for selectivity, best candidates for DDO (Mo-terminated Fe 3 Mo 3 C, Mn-terminated Mn 3 Mo 3 C and Ni-terminated Ni 3 Mo 3 C) and HYD (triclinic Mo-terminated Fe 11 MoC 4 and Ni-terminated Ni 6 Mo 6 C) were identified. Since strong oxygen binding favors DDO but hinders oxygen removal, an optimal range of oxygen binding energy (OBE) between -100 kJ/mol to -200 kJ/mol has been proposed. In addition, a parameter encompassing the three critical aspects (activity, stability, and selectivity) of a catalyst was proposed. Using OBE as a descriptor and the proposed parameter, a qualitative trend was obtained which can be used for preliminary screening of large databases of catalysts, including TMCs other than Mo 2 C-based, for processes involving DDO and HYD reactions.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».