An exploratory kinetic analysis of photoelectrochemical oxygen evolution on hematite
Notice bibliographique
Résumé
Abstract The kinetics of the photoelectrochemical oxygen evolution reaction (POER) on hematite photoanodes are explored using a simple reaction scheme involving an initial pre-equilibrium hole/proton transfer step to form an Fe(IV) surface species, Fe = O, followed by a rate-determining hole/proton transfer step to form the Fe(II) peroxo species, FeOOH, which then reacts rapidly with two more holes to form oxygen. The modelling considers how the kinetics of these two reaction steps are affected by changes in $${V}_{\text{H}}$$ V H , the potential drop across the Helmholtz layer that arises from the build-up of positive charge at the interface under illumination. The model, which also considers electron–hole recombination and back reaction of Fe = O with conduction band electrons, is used to calculate steady-state photocurrent/voltage characteristics, pseudocapacitance-voltage plots, and transient absorbance (TAS) responses that can be compared with published results. The model is also used to show that the slopes of double logarithmic reaction order plots of photocurrent vs. hole or reaction intermediate concentrations are influenced by light-induced changes in $${V}_{\text{H}}$$ V H . The insights from this analysis should be relevant to the ongoing discussion of multi-hole mechanisms for the POER on hematite photoanodes.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».