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Enregistrement W4412515700 · doi:10.1021/acs.joc.5c01157

Methyl Radical Addition Reactions to C═X Double Bonds

2025· article· en· W4412515700 sur OpenAlexaff
Yuman Hordijk, Bart Waaijer, Christopher B. Kelly, Trevor A. Hamlin

Notice bibliographique

RevueThe Journal of Organic Chemistry · 2025
Typearticle
Langueen
DomaineChemistry
ThématiqueRadical Photochemical Reactions
Établissements canadiensDiscovery Centre
Organismes subventionnairesNederlandse Organisatie voor Wetenschappelijk OnderzoekMicrosoft Research
Mots-clésDouble bondChemistryBondPolymer chemistryBusiness

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide Radical additions to olefins and related π-systems are essential tools in the modern synthetic toolbox for forging C–C and C–X bonds. We report a systematic DFT study (ZORA-(U)OLYP/TZ2P) on methyl radical (H 3 C • ) additions to H 2 C═X substrates, where X is varied across elements from the tetrel (group 14: C, Si, Ge), pnictogen (group 15: N, P, As), and chalcogen (group 16: O, S, Se) groups. Our analysis reveals clear periodic trends: addition barriers at carbon decrease, and those at X increase from tetrels to chalcogens; reaction energies become less favorable across a period but more favorable down a group. Regioselectivity favors addition at X except for X = CH 2, NH, and O, where carbon attack dominates─consistent with experimental data. These trends arise from a balance of orbital interactions and Pauli repulsion, with the latter emerging as a key, yet underappreciated, factor governing radical reactivity and regioselectivity in π-systems.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,001
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesCharge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,124
Score d'incertitude au seuil0,989

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,001
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0010,000
Intégrité de la recherche0,0000,001
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0120,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,011
Tête enseignante GPT0,270
Écart entre enseignants0,259 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations4
Publié2025
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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