Hydrogenating atomic coinage metal cations (group 11) with H2 on charged He droplets (T<10 K) doped with metal Atoms: Early stages, ligation energies, core structures, group variations, and relativistic effects
Notice bibliographique
Résumé
Experimental mass-spectrometric results are reported which demonstrate that ionized helium nanodroplets (at T < 10 K) doped with the coinage metal atoms M = Cu, Ag or Au, and then exposed to molecular hydrogen, provide an abundance of singly and multiply hydrogenated coinage metal cations M + (H 2 ) n and MH + (H 2 ) n with n up to 25 and beyond. We explore here the information provided by observed distributions in the measured intensities of these ligated ions with n = 1–6 and use ab initio quantum chemical calculations to extract fundamental insights into variations in ligation energies and structures with increasing H 2 ligation and going down the Periodic Table (M + = Cu + , Ag + and Au + ) with an eye on the role of relativistic contributions to the ligation energies expected with the increasing nuclear charge of M + . “Magic” numbers of H 2 additions with relatively high intensity are apparent among the first 5, especially the first 2, H 2 additions. Very substantial relativistic enhancements of the third over the second-row ligation energies were computed, especially for Au + : 83 % and 60 % respectively, for the first two H 2 ligands intimately bonded to Au + , and 19 % and 67 % respectively, for the addition of the first two H 2 ligands to AuH + . Relativistic enhancements for the addition of a third H 2 ligand and beyond were found to be essentially negligible. • Charged He nano-droplets doped with coinage metal M atoms yield H 2 ligated M + and MH + . • “Magic” numbers of H 2 additions of relatively high intensity are seen among the first 5. • Calculations provide core structures for M + (H 2 ) n and MH + (H 2 ) n with n = 1 to 6. • Calculated ligation energies show variations down the Group with second-row minima. • Calculated H 2 ligation energies increase for Au + and AuH + due to relativistic effects.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».