Dynamic Single-Atom Catalysts on Gallium To Overcome the Scaling Relationship Limit: AIMD Screening for CO<sub>2</sub> Reduction and Hydrogen Evolution Reactions
Notice bibliographique
Résumé
High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide Extensive research has been conducted on single-atom catalysts (SACs) for a range of electrochemical reactions. However, static SACs suffer from scaling relationship limits, which hinder their further development. In this work, we introduce the idea of dynamic SACs supported on Gallium for the hydrogen evolution reaction (HER) and the CO 2 reduction reaction (CO 2 RR). We utilized AIMD and DFT calculations to systematically conduct high-throughput screening on s-, p-, d-, and f-block elements supported by Gallium denoted as M-SAC@Ga. We found that among all the understudied catalysts, Re-, Pt-, Pd-, Rh-, Ir-, Au-, Ag-, Ru-, Tc-, Ni-, Cu-, Os-, Hg-, and Ge-SAC@Ga possess thermodynamic and electrochemical stabilities. In addition: Ni-SAC@Ga leads to CO 2 RR overpotentials of 0.28, 0.28, 0.69, and 0.92 V, respectively, toward CHOOH, CO, CH 3 OH, and CH 4 formation. Low overpotentials and mitigation of scaling relationship limits are primarily due to the atomic intelligence (the ability to guide reactions) and dynamic coordination changes of SACs, seen through DFT and AIMD calculations. Analyzing the phonon-induced fluctuations in total energies suggests a standard deviation of up to 0.26 V in the calculated overpotentials. Additionally, the dephasing time for these dynamic systems is below 5 fs, a crucial factor affecting the modeling of catalytic behavior. Feature importance analysis suggests that the d-electron numbers serve as the universal descriptors for these catalysts. This study offers a comprehensive insight into the discovery of cutting-edge electrocatalysts and beyond by applying the concept of dynamic SACs.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».