Highly Selective Photo-Oxidation of Methane to Methanol by Fe–Au Site-Supported SrTiO<sub>3</sub> Hollow Nanotubes with Oxygen Vacancies
Notice bibliographique
Résumé
Solar-driven methane (CH 4 ) conversion to value-added chemicals with high selectivity remains a long-standing challenge. Here, we present closely attached atomically dispersed Fe species and ultrafine Au-supported SrTiO 3 hollow nanotubes with oxygen vacancies (STO v ) for highly selective CH 4 conversion to CH 3 OH. An impressive CH 3 OH production rate of 7.53 mmol g –1 h –1 with a selectivity up to 95.4% has been achieved, corresponding to an apparent quantum efficiency of 15.8% at 365 nm, representing a record among all of the representative photocatalysts under comparable conditions. Experimental results and theoretical simulations elucidate that the created oxygen vacancies on SrTiO 3 without Ti 3+ facilitate CH 4 adsorption to effectively capture photogenerated holes for producing methyl radicals. In parallel, the photogenerated electrons could be rapidly extracted by the anchored Au and then transferred to the adjacent single-atom Fe sites for activating O 2 to generate the key intermediate Fe–*OOH toward highly selective CH 3 OH production. Significantly, a commendable electron transfer efficiency of 67.5% for O 2 activation is achieved on Fe–Au/STO v based on the quantitative in situ microsecond transient absorption spectra. This work provides a deep understanding of the regulation of both activity and selectivity by the engineering of adjacent sites and the investigation of electron kinetics for O 2 activation during CH 4 photo-oxidation.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,002 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».