Highly Selective Photo-Oxidation of Methane to Methanol by Fe–Au Site-Supported SrTiO<sub>3</sub> Hollow Nanotubes with Oxygen Vacancies
Notice bibliographique
Résumé
Solar-driven methane (CH 4 ) conversion to value-added chemicals with high selectivity remains a long-standing challenge. Here, we present closely attached atomically dispersed Fe species and ultrafine Au-supported SrTiO 3 hollow nanotubes with oxygen vacancies (STO v ) for highly selective CH 4 conversion to CH 3 OH. An impressive CH 3 OH production rate of 7.53 mmol g –1 h –1 with a selectivity up to 95.4% has been achieved, corresponding to an apparent quantum efficiency of 15.8% at 365 nm, representing a record among all of the representative photocatalysts under comparable conditions. Experimental results and theoretical simulations elucidate that the created oxygen vacancies on SrTiO 3 without Ti 3+ facilitate CH 4 adsorption to effectively capture photogenerated holes for producing methyl radicals. In parallel, the photogenerated electrons could be rapidly extracted by the anchored Au and then transferred to the adjacent single-atom Fe sites for activating O 2 to generate the key intermediate Fe–*OOH toward highly selective CH 3 OH production. Significantly, a commendable electron transfer efficiency of 67.5% for O 2 activation is achieved on Fe–Au/STO v based on the quantitative in situ microsecond transient absorption spectra. This work provides a deep understanding of the regulation of both activity and selectivity by the engineering of adjacent sites and the investigation of electron kinetics for O 2 activation during CH 4 photo-oxidation.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».