III-Nitride nanocrystals for green photonics

Green photonics, i.e., photonic devices and systems that can operate at high efficiency and with reduced energy consumption and minimum environmental impact, holds the key to address the energy and environmental challenges we face.III-nitride semiconductors have unique properties that can be exploited to realize next generation green photonic devices and systems.Their energy bandgap can cover nearly the entire solar spectrum, making them an ideal material for LEDs and lasers operating in the blue, green and red, and for solar energy harvesting.However, conventional III-nitride epilayers have some fundamental issues.It is very difficult to incorporate high indium composition.As a result, the performance of GaN-based green LEDs is much worse than those operating in the blue spectrum, leading to the so-called "green gap" in photonics.On the same circumstances, there has been no demonstration of efficient photovoltaic devices using GaN-based materials.The realization of these devices and systems with high efficiency will address some of the grand challenges we face, including energy generation, reliability, distribution and utilization.Therefore, it is essential to develop novel III-nitride semiconductor materials to realize green photonic devices and systems.In this thesis, we have investigated the molecular beam epitaxial (MBE) growth and fundamental structural, electrical and optical properties of InGaN/GaN heterostructures for applications in green light emitters and artificial photosynthesis.With the use of selective area epitaxy (SAG), InGaN/AlGaN core-shell dot-in-nanowire arrays have been grown with precisely controlled size, spacing, and morphology.We have demonstrated, for the first time, all epitaxial surface-emitting green laser diodes, which can exhibit a very low threshold current density ~400 A/cm 2 at room temperature.We have further explored the potential of GaN-based nanocrystals for the development of artificial photosynthesis devices for the conversion of CO2 to syngas, a combination of CO and H2 and one of the prominent future solar fuels.We have investigated the design and performance of photoelectrochemical and photochemical cells for syngas production.A new benchmark record of 1.88% efficiency for syngas generation has been achieved by integrating Au/Pt co-catalyst particles on GaN nanowire arrays in a photoelectrochemical cell.In order to utilize the abundant visible solar spectrum, we have designed a multi-band InGaN/GaN nanowire heterostructure, which is decorated with the unique Au/CrOx core/shell nanostructures.vii The engineered InGaN/GaN heterostructures can exhibit a energy conversion efficiency of ~0.91% in a simple, one-step photochemical cell.This thesis establishes the use of III-nitride nanocrystals for energy efficient green light emitters and solar fuel production.viii Abrg La photonique verte est la cl pour relever les dfis nergtiques et environnementaux auxquels nous sommes confronts.Les semi-conducteurs III-nitrure ont des proprits uniques qui peuvent tre exploites pour raliser des dispositifs et des systmes photoniques verts de nouvelle gnration.Leur bande interdite d'nergie couvre presque tout le spectre solaire, ce qui en fait un matriau idal pour les LED et les lasers fonctionnant dans les domaines bleu, vert et rouge, ainsi que pour la rcupration de l'nergie solaire.Cependant, les pilayers classiques au nitrure III ont quelques problmes fondamentaux.Il est trs difficile d'incorporer une composition haute teneur en indium.Par consquent, la performance des LED vertes base de GaN est pire qu'un fonctionnement dans le spectre bleu, ce qui mne ce que l'on appelle le foss cart en photonique.Pour ces mmes circonstances, l'existence de dispositifs photovoltaques efficaces utilisant des matriaux base de GaN n'a pas t prouve.La ralisation de ces dispositifs et systmes haute efficacit rpondra certains des grands dfis auxquels nous sommes confronts, notamment la production d'nergie, la fiabilit, la distribution et l'utilisation.Par consquent, il est essentiel de dvelopper de nouveaux matriaux semi-conducteurs base de nitrure III pour raliser des dispositifs et des systmes photoniques cologiques.Dans cette thse, nous avons tudi la croissance et la structure fondamentale ainsi que les proprits lectriques et optiques des htrostructures InGaN/GaN par pitaxie de faisceaux molculaires (MBE) pour des applications dans les metteurs de lumire verte et la photosynthse artificielle.Grce l'utilisation de techniques d'pitaxie de zone slective (SAG), les rseaux de points dans le noyau-coquille InGaN / AlGaN ont t dvelopps avec une taille, un espacement et une morphologie prcieusement contrls.Nous avons dmontr, pour la premire fois, que toutes les diodes vertes au laser mission de surface pitaxiale peuvent prsenter une trs faible densit de courant de seuil ~ 400 A/cm 2 temprature ambiante.Nous avons galement explor le potentiel des nanocristaux base de GaN pour le dveloppement de dispositifs de photosynthse artificielle destins la conversion du CO2 en combustibles propres, y compris le syngaz, une combinaison de CO et de H2, l'un des principaux combustibles solaires du futur.Nous avons tudi la conception et les performances de cellules photolectrochimiques et photochimiques pour la production de gaz de synthse.Un nouveau record de rfrence d'efficacit de 1.88% de l'nergie

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