III-Nitride nanocrystals for green photonics

Green photonics, i.e., photonic devices and systems that can operate at high efficiency and with reduced energy consumption and minimum environmental impact, holds the key to address the energy and environmental challenges we face.III-nitride semiconductors have unique properties that can be exploited to realize next generation green photonic devices and systems.Their energy bandgap can cover nearly the entire solar spectrum, making them an ideal material for LEDs and lasers operating in the blue, green and red, and for solar energy harvesting.However, conventional III-nitride epilayers have some fundamental issues.It is very difficult to incorporate high indium composition.As a result, the performance of GaN-based green LEDs is much worse than those operating in the blue spectrum, leading to the so-called "green gap" in photonics.On the same circumstances, there has been no demonstration of efficient photovoltaic devices using GaN-based materials.The realization of these devices and systems with high efficiency will address some of the grand challenges we face, including energy generation, reliability, distribution and utilization.Therefore, it is essential to develop novel III-nitride semiconductor materials to realize green photonic devices and systems.In this thesis, we have investigated the molecular beam epitaxial (MBE) growth and fundamental structural, electrical and optical properties of InGaN/GaN heterostructures for applications in green light emitters and artificial photosynthesis.With the use of selective area epitaxy (SAG), InGaN/AlGaN core-shell dot-in-nanowire arrays have been grown with precisely controlled size, spacing, and morphology.We have demonstrated, for the first time, all epitaxial surface-emitting green laser diodes, which can exhibit a very low threshold current density ~400 A/cm 2 at room temperature.We have further explored the potential of GaN-based nanocrystals for the development of artificial photosynthesis devices for the conversion of CO2 to syngas, a combination of CO and H2 and one of the prominent future solar fuels.We have investigated the design and performance of photoelectrochemical and photochemical cells for syngas production.A new benchmark record of 1.88% efficiency for syngas generation has been achieved by integrating Au/Pt co-catalyst particles on GaN nanowire arrays in a photoelectrochemical cell.In order to utilize the abundant visible solar spectrum, we have designed a multi-band InGaN/GaN nanowire heterostructure, which is decorated with the unique Au/CrOx core/shell nanostructures.vii The engineered InGaN/GaN heterostructures can exhibit a energy conversion efficiency of ~0.91% in a simple, one-step photochemical cell.This thesis establishes the use of III-nitride nanocrystals for energy efficient green light emitters and solar fuel production.viii Abrégé La photonique verte est la clé pour relever les défis énergétiques et environnementaux auxquels nous sommes confrontés.Les semi-conducteurs III-nitrure ont des propriétés uniques qui peuvent être exploitées pour réaliser des dispositifs et des systèmes photoniques verts de nouvelle génération.Leur bande interdite d'énergie couvre presque tout le spectre solaire, ce qui en fait un matériau idéal pour les LED et les lasers fonctionnant dans les domaines bleu, vert et rouge, ainsi que pour la récupération de l'énergie solaire.Cependant, les épilayers classiques au nitrure III ont quelques problèmes fondamentaux.Il est très difficile d'incorporer une composition à haute teneur en indium.Par conséquent, la performance des LED vertes à base de GaN est pire qu'un fonctionnement dans le spectre bleu, ce qui mène à ce que l'on appelle le fossé écart en photonique.Pour ces mêmes circonstances, l'existence de dispositifs photovoltaïques efficaces utilisant des matériaux à base de GaN n'a pas été prouvée.La réalisation de ces dispositifs et systèmes à haute efficacité répondra à certains des grands défis auxquels nous sommes confrontés, notamment la production d'énergie, la fiabilité, la distribution et l'utilisation.Par conséquent, il est essentiel de développer de nouveaux matériaux semi-conducteurs à base de nitrure III pour réaliser des dispositifs et des systèmes photoniques écologiques.Dans cette thèse, nous avons étudié la croissance et la structure fondamentale ainsi que les propriétés électriques et optiques des hétérostructures InGaN/GaN par épitaxie de faisceaux moléculaires (MBE) pour des applications dans les émetteurs de lumière verte et la photosynthèse artificielle.Grâce à l'utilisation de techniques d'épitaxie de zone sélective (SAG), les réseaux de points dans le noyau-coquille InGaN / AlGaN ont été développés avec une taille, un espacement et une morphologie précieusement contrôlés.Nous avons démontré, pour la première fois, que toutes les diodes vertes au laser à émission de surface épitaxiale peuvent présenter une très faible densité de courant de seuil ~ 400 A/cm 2 à température ambiante.Nous avons également exploré le potentiel des nanocristaux à base de GaN pour le développement de dispositifs de photosynthèse artificielle destinés à la conversion du CO2 en combustibles propres, y compris le syngaz, une combinaison de CO et de H2, l'un des principaux combustibles solaires du futur.Nous avons étudié la conception et les performances de cellules photoélectrochimiques et photochimiques pour la production de gaz de synthèse.Un nouveau record de référence d'efficacité de 1.88% de l'énergie ix solaire par rapport au gaz de synthèse a été atteint en intégrant des particules de co-catalyseur Au/Pt sur des réseaux de nanofils de GaN dans une cellule photoélectrochimique. Afin d'utiliser le spectre solaire visible abondant, nous avons conçu une hétérostructure de nanofils InGaN/GaN multi-bandes, qui est décorée avec les nanostructures uniques noyau/coque Au/CrOx.Les hétérostructures d'ingénierie InGaN/GaN peuvent présenter un rendement de conversion de l'énergie solaire en gaz de synthèse d'environ 0.91% dans une simple cellule photochimique à une étape.Cette thèse établit l'utilisation de nanocristaux de nitrure III pour des émetteurs de lumière verte à haute efficacité énergétique et pour la production de combustible solaire.x

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