Qualitative analysis of high-pressure N2 plasma generated by dual-polarity nanosecond-pulsed discharges
Notice bibliographique
Résumé
Over the last two decades, the world has seen a rapid transition from carbon-based fuel sources to renewable sources.This paradigm shift has led to a reevaluation of traditionally high energy synthesis processes, particularly the Haber-Bosch process.This utilized ammonia synthesis reaction pathway is heavily dependent on fossil fuels and is reliant on economies of scale to maximize energy yields and minimize operating costs.More flexible ammonia synthesis techniques have been theorized and tested at a laboratory scale over the last two decades, including a plasma-driven reaction pathway which has the lowest theoretical energy consumption.This Master's thesis focuses on optimizing reaction conditions for plasma-assisted ammonia production.Reaction conditions were investigated by generating nitrogen plasma at pressures from 1 to 5 atm and qualitatively analyzing the sample using optical emission spectroscopy.A dual-polarity nanosecond-pulsed power supply designed and built by McGill University's Plasma Processing Laboratory delivered consistent discharges across an interelectrode gap ranging from 1 to 5 mm between two stainless steel pin electrodes.The spectra obtained from the emission of the nitrogen plasma were then analyzed with specific attention to N2's second positive system (SPS).N2's SPS is an indicator of an excited state of nitrogen below its ionization energy.These energized particles are theorized to contribute to the enhancement of surface-based ammonia generation in catalytic reactors at milder conditions than the Haber-Bosch process.By cycling various voltage drops in a newly designed and built reactor, it was determined that the nanosecond-pulsed power supply was able to generate plasmas with spectra only displaying N2's SPS.By lowering the pressure and electrode gap distance, the power supply generated a higher energy plasma containing some ionized species, in addition to the non-ionized, energetic N2.In addition, varying frequency of pulses as a parameter influenced the amount of power being delivered into the plasma without changing the maximum electric field.This provides control over the prevalence of lower energetic states without introducing ionized species to the reactor. RésuméAu cours des deux dernières décennies, le monde a connu une transition rapide des sources de carburant à base de carbone vers les sources renouvelables.Ce changement de paradigme a conduit à une réévaluation des procédés de synthèse traditionnels qui nécessitent de grandes quantités d'énergie, en particulier le procédé Haber-Bosch.Cette voie de réaction de synthèse de l'ammoniac est largement utilisée, mais elle est également dépendante des combustibles fossiles et des économies d'échelle pour maximiser ses rendements énergétiques et minimiser les coûts d'exploitation.Des techniques de synthèse d'ammoniac plus flexibles ont été théorisées et testées à l'échelle du laboratoire ces dernières années, y compris une voie de réaction commandée par plasma qui a la consommation d'énergie théorique minimale.Cette thèse de maîtrise porte sur l'optimisation des conditions de réaction pour la production d'ammoniac assistée par plasma.Les conditions de réaction examinées dans le cadre de cette thèse ont été étudiées en générant un plasma d'azote à des pressions de 1 à 5 atmosphères et en analysant qualitativement son spectre d'émission par spectroscopie d'émission optique.Une alimentation à double polarité et impulsions nanosecondes conçue et construite par le Laboratoire des procédés plasma de l'Université McGill a produit des décharges entre deux électrodes en acier inoxydable séparées de 1 à 5 mm.Les spectres d'émission obtenus du plasma d'azote ont ensuite été analysés en portant une attention particulière au deuxième système positif du N2, qui est un indicateur d'un état excité de l'azote en dessous de son énergie d'ionisation.Ces molécules d'azote excitées contribuent à l'amélioration de la production d'ammoniac en surface dans les réacteurs catalytiques en conditions moins sévères que le procédé Haber-Bosch.En variant la tension entre les électrodes, il a été déterminé que l'alimentation à impulsions nanosecondes était capable de générer des plasmas ayant des spectres affichant uniquement le deuxième système positif de N2.En abaissant la pression et la distance entre les électrodes, l'alimentation a généré un plasma d'énergie plus élevée contenant des espèces ionisées, ainsi que du N2 énergétique non ionisé.De plus, la variation de la fréquence des impulsions a influencé la quantité d'énergie fournie au plasma sans modifier le champ électrique maximal.Cela permet de contrôler la prévalence des états énergétiques inférieurs sans introduire d'espèces ionisées dans le réacteur.Phillip Servio, for their insight and contributions to my development as a researcher.Without their continued academic and emotional support and direction, none of this would be possible.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».