Qualitative analysis of high-pressure N2 plasma generated by dual-polarity nanosecond-pulsed discharges
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Abstract
Over the last two decades, the world has seen a rapid transition from carbon-based fuel sources to renewable sources.This paradigm shift has led to a reevaluation of traditionally high energy synthesis processes, particularly the Haber-Bosch process.This utilized ammonia synthesis reaction pathway is heavily dependent on fossil fuels and is reliant on economies of scale to maximize energy yields and minimize operating costs.More flexible ammonia synthesis techniques have been theorized and tested at a laboratory scale over the last two decades, including a plasma-driven reaction pathway which has the lowest theoretical energy consumption.This Master's thesis focuses on optimizing reaction conditions for plasma-assisted ammonia production.Reaction conditions were investigated by generating nitrogen plasma at pressures from 1 to 5 atm and qualitatively analyzing the sample using optical emission spectroscopy.A dual-polarity nanosecond-pulsed power supply designed and built by McGill University's Plasma Processing Laboratory delivered consistent discharges across an interelectrode gap ranging from 1 to 5 mm between two stainless steel pin electrodes.The spectra obtained from the emission of the nitrogen plasma were then analyzed with specific attention to N2's second positive system (SPS).N2's SPS is an indicator of an excited state of nitrogen below its ionization energy.These energized particles are theorized to contribute to the enhancement of surface-based ammonia generation in catalytic reactors at milder conditions than the Haber-Bosch process.By cycling various voltage drops in a newly designed and built reactor, it was determined that the nanosecond-pulsed power supply was able to generate plasmas with spectra only displaying N2's SPS.By lowering the pressure and electrode gap distance, the power supply generated a higher energy plasma containing some ionized species, in addition to the non-ionized, energetic N2.In addition, varying frequency of pulses as a parameter influenced the amount of power being delivered into the plasma without changing the maximum electric field.This provides control over the prevalence of lower energetic states without introducing ionized species to the reactor. RésuméAu cours des deux dernières décennies, le monde a connu une transition rapide des sources de carburant à base de carbone vers les sources renouvelables.Ce changement de paradigme a conduit à une réévaluation des procédés de synthèse traditionnels qui nécessitent de grandes quantités d'énergie, en particulier le procédé Haber-Bosch.Cette voie de réaction de synthèse de l'ammoniac est largement utilisée, mais elle est également dépendante des combustibles fossiles et des économies d'échelle pour maximiser ses rendements énergétiques et minimiser les coûts d'exploitation.Des techniques de synthèse d'ammoniac plus flexibles ont été théorisées et testées à l'échelle du laboratoire ces dernières années, y compris une voie de réaction commandée par plasma qui a la consommation d'énergie théorique minimale.Cette thèse de maîtrise porte sur l'optimisation des conditions de réaction pour la production d'ammoniac assistée par plasma.Les conditions de réaction examinées dans le cadre de cette thèse ont été étudiées en générant un plasma d'azote à des pressions de 1 à 5 atmosphères et en analysant qualitativement son spectre d'émission par spectroscopie d'émission optique.Une alimentation à double polarité et impulsions nanosecondes conçue et construite par le Laboratoire des procédés plasma de l'Université McGill a produit des décharges entre deux électrodes en acier inoxydable séparées de 1 à 5 mm.Les spectres d'émission obtenus du plasma d'azote ont ensuite été analysés en portant une attention particulière au deuxième système positif du N2, qui est un indicateur d'un état excité de l'azote en dessous de son énergie d'ionisation.Ces molécules d'azote excitées contribuent à l'amélioration de la production d'ammoniac en surface dans les réacteurs catalytiques en conditions moins sévères que le procédé Haber-Bosch.En variant la tension entre les électrodes, il a été déterminé que l'alimentation à impulsions nanosecondes était capable de générer des plasmas ayant des spectres affichant uniquement le deuxième système positif de N2.En abaissant la pression et la distance entre les électrodes, l'alimentation a généré un plasma d'énergie plus élevée contenant des espèces ionisées, ainsi que du N2 énergétique non ionisé.De plus, la variation de la fréquence des impulsions a influencé la quantité d'énergie fournie au plasma sans modifier le champ électrique maximal.Cela permet de contrôler la prévalence des états énergétiques inférieurs sans introduire d'espèces ionisées dans le réacteur.Phillip Servio, for their insight and contributions to my development as a researcher.Without their continued academic and emotional support and direction, none of this would be possible.
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| Category | Codex | Gemma |
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| Metaresearch | 0.000 | 0.000 |
| Meta-epidemiology (narrow) | 0.000 | 0.000 |
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Machine scores (provisional)
The two teacher heads of the student model, read on this work. A score orders the frame for review; it never asserts a category, and the validation status ships verbatim with every row.
Baseline scores from an immature model (maturity gate not passed, 7 training rounds). Scores rank; they never assert a category.
score_only:v0-immature-baseline · verbatim from the scoring run: score_only means the number may rank works, and no category label ships from itClassification
machine, unvalidatedMachine predicted; a candidate call from one source (direct Gemma or distilled Codex), not a consensus.
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