Investigations of the identity of the true catalyst in three systems, including the development of catalyst poisoning methodology
Notice bibliographique
Résumé
Following brief reviews of the pertinent "who is the catalyst?"and "M 4 (M= transition-metal) cluster catalysis" literature, the research presented herein is focused on the investigations of the true catalyst for three different catalytic systems.The studies include: (i) the investigation of the true catalyst for neat benzene hydrogenation beginning with commercially available [Ir(cod)Cl] 2 (cod= 1,5-cyclooctadiene) at 22 C and 40 psig initial H 2 pressure; (ii) the investigation of the true catalyst for benzene hydrogenation beginning with commercially available [RhCp*Cl 2 ] 2 (Cp*= pentamethylcyclopentadienyl) at 100 C and 50 atm (740 psig) initial H 2 pressure; and(iii) the investigation of the true catalyst for cyclohexene hydrogenation beginning with the wellcharacterized, site isolated [Ir(C 2 H 4 ) 2 ]/zeolite-Y complex at 22 C and 40 psig initial H 2 pressure, studies done collaboratively with Professor Bruce C. Gates and his group at the University of California-Davis.All three investigations aimed at identifying the true catalyst were studied via an arsenal of complimentary techniques including kinetics, in operando and post-catalysis X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy, kinetic quantitative poisoning experiments, transmission electron microscopy (TEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and high-angle annular dark-field scanning electron microscopy (HAADF-STEM).The data obtained for each system iii presented herein provide compelling evidence that the proposed species in each chapter are the true catalyst of the given system, specifically (and respectively) for (i), (ii), and (iii) above Ir(0) n nanoparticles and aggregates, Rh 4 sub-nanometer clusters, and atomically dispersed, mononuclear Ir 1 /zeolite Y catalysts.The results emphasize the need to use complimentary, multiple methods in order to correctly identify the true catalyst in such catalytic systems.The final study elucidates kinetic quantitative catalyst poisoning via two model catalysts: Rh(0) n nanoparticles and Rh 4 clusters, providing detailed analyses of linear as well as non-linear kinetic quantitative poisoning plots.The resulting quantitative kinetic catalyst poisoning studies of Rh(0) n nanoparticles and Rh 4 clusters led to estimates of the equivalents of poison bound, quantitative catalyst poisoning association constants, and the numbers of active sites for each catalyst.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,006 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».