Isotopic characterization of nitrate, ammonium and sulfate in stack PM2.5 emissions in the Athabasca Oil Sands Region, Alberta, Canada
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Notice bibliographique
Résumé
Stable isotope techniques may be a suitable tool for tracing industrial emissions in the atmosphere and the environment provided that the isotopic compositions of industrial emissions are distinct. We determined the isotopic compositions of nitrate, ammonium and sulfate in PM<sub>2.5</sub> emitted from two industrial stacks at a large upgrader site in the Athabasca oil sands region (AOSR), northeastern Alberta, Canada, and compared them to the nitrogen and sulfur isotopic compositions of source materials and upgrading by-products. We found distinct isotopic compositions of nitrate and ammonium in PM<sub>2.5</sub> compared to those reported for atmospheric nitrate and ammonium in the literature. Nitrate in PM<sub>2.5</sub> had δ<sup>15</sup>N values of 9.4‰ (Stack A) and 16.1 ± 1.2‰ (Stack B) that were significantly enriched in <sup>15</sup>N compared to the feedstock materials (∼2.5‰), by-products of upgrading (−0.3–1.3‰), and atmospheric N<sub>2</sub> (0‰). δ<sup>15</sup>N of ammonium in PM<sub>2.5</sub> showed a large range with values between − 4.5 to +20.1‰ (Stack B). We report the first measurements of the triple oxygen isotopic composition of industrial emitted nitrate. Nitrate emitted as PM<sub>2.5</sub> is not mass-independently enriched in <sup>17</sup>O resulting in Δ<sup>17</sup>O = 0.5 ± 0.9‰ (Stack B) and is therefore distinct from atmospheric nitrate, constituting an excellent indicator of industrial derived nitrate. δ<sup>18</sup>O values of nitrate in PM<sub>2.5</sub> (36.0 and 17.6 ± 1.8‰ for Stack A and B, respectively) were also significantly lower than δ<sup>18</sup>O values of atmospheric nitrates and hence isotopically distinct. δ<sup>34</sup>S values of sulfate in PM<sub>2.5</sub> were with 7.3 ± 0.3‰ (Stack A) and 9.4 ± 2.0‰ (Stack B) slightly enriched in <sup>34</sup>S compared to δ<sup>34</sup>S in bitumen (4.3 ± 0.3‰) and coke (3.9 ± 0.2‰). δ<sup>18</sup>O values of sulfate in PM<sub>2.5</sub> were 18.9 ± 2.9‰ and 14.2 ± 2.8‰ for Stack A and Stack B, respectively. The isotopic composition of sulfate in PM<sub>2.5</sub> was not sufficiently different from δ<sup>34</sup>S and δ<sup>18</sup>O values of sulfate in long-range atmospheric deposition in industrial countries to serve as a quantitative indicator for industrial emitted PM<sub>2.5</sub>. We conclude that δ<sup>18</sup>O and Δ<sup>17</sup>O values of nitrate in stack-emitted PM<sub>2.5</sub> are excellent, and δ<sup>15</sup>N values of nitrate and ammonium are suitable indicators for identifying and tracing of PM<sub>2.5</sub> nitrate and ammonium emitted from two stacks in the AOSR in the surrounding terrestrial and aquatic ecosystems.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
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| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
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