Low-frequency contributions in the radiative efficiencies of HFC-236fa, HFC-245fa and HFC-43-10mee over the 225 - 298 K temperature range
Notice bibliographique
Résumé
Hydrofluorocarbons (HFCs) are used as substitutes for ozone-depleting substances regulated under the Montreal Protocol. While having zero ozone depletion potential, HFCs strongly absorb infrared radiation, making them potent greenhouse gases. Vibrational modes associated with C--F stretching absorb strongly within the atmospheric window (750 --1250 cm-1), contributing substantially to radiative forcing. The low-frequency region (< 500 cm-1), which accounts for approximately 16% of the Earth’s thermal emission, has however remained largely unexplored mainly due to instrumental challenges. Here, we present the first experimental measurements of infrared (IR) absorption cross-sections in the 150--500~cm-1 range for HFC-236fa, HFC-245fa, and HFC-43-10mee - three industrially relevant compounds with high global warming potentials (GWPs). The spectra were recorded at the Rutherford Appleton Laboratory using a high-resolution Fourier-transform infrared (FTIR) spectrometer in the temperature range between 225 and 298 K at resolution of 0.25 cm-1. In addition, IR cross section spectra were simulated through quantum chemical (QC) calculations including a non-empirical treatment of anharmonic effects. From the experimental results, we derived radiative efficiencies (REs) in the low frequency region of 0.001, 0.005, and 0.003 Wm-2 ppbv-1 for HFC-236fa, HFC-245fa, and HFC-43-10mee, respectively, and revised global warming potentials over 20-, 100-, and 500-year time horizons. Comparison with values reported in the WMO Ozone Assessment Report 2022 reveals minor differences for HFC-245fa and HFC-43-10mee, whereas HFC-236fa shows a significant overestimation, corresponding to a discrepancy of approximately 700 units in the 100-year GWP. On the other hand, our theoretical predictions reproduced the experimental spectra with average deviations below 5%, confirming the reliability of the computational approach even in the low-frequency region. These findings highlight that small variations in the treatment of low-frequency absorptions can propagate into substantial contributions in climate metrics, particularly for long-lived compounds. Overall, this study provides a consistent experimental--theoretical framework for quantifying the radiative forcing of HFCs and reducing current uncertainties in the estimation of their climate-relevant parameters. The dataset comprises: (i) The corresponding raw transmission data of the HFCs measured by the spectrometer, for different sample pressures and temperatures. (ii) The derived experimental absorption cross-section data. The full details are in the associated paper to the data repository.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».