Cation-Ordering-Driven Design of Superionic Lithium Halospinels
Notice bibliographique
Résumé
Reducing the material cost of inorganic solid-state electrolytes is crucial to advancing all-solid-state batteries (ASSBs) for next-generation energy storage applications. The halospinel Li 2 Sc 2/3 Cl 4 solid electrolyte (SE) possesses a high ionic conductivity of 1.5 mS cm –1 and good cycling stability up to 4.6 V. However, the high cost of Sc limits its practical application. In this study, we combine M3GNET universal machine learning interatomic potential (UMLIP) and density functional theory (DFT) for efficient screening of lower-cost cation-substituted halospinel compositions for synthesis. As a cost-mitigation strategy, predicted Mg 2+ -, Al 3+ -, and Zr 4+ -substituted Li 2 Sc 2/3 Cl 4 spinels with substitution fractions ranging from 20.9% to 37.5% were experimentally synthesized with only minor impurities, achieving room-temperature ionic conductivities as high as 1.85 mS cm –1 . Substitution of Fe 3+ was also achieved, albeit with a 7% Fe 2+ impurity. Molecular dynamics simulations (MD) using highly accurate moment tensor potentials (MTPs) indicate that Li + /Sc 3+ /M n+ ordering plays a crucial role in determining the conductivity of disordered substituted compositions. ASSBs operating at 3.8 mAh cm –2 capacity with Li 1.75 Sc 0.416 Zr 0.25 Cl 4 at a high current density of 2 mA cm –2 exhibited 80% of the capacity of more moderately loaded ASSBs cycled at a low rate. This work provides a foundational methodology for predicting the thermodynamic stability and ion transport of disordered lithium solid electrolytes and accelerating the discovery of novel materials for a range of applications.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».