Paired Electrolysis for Carbon Management: Pathways to Energy-Efficient CO2 Capture and Upgrade
Notice bibliographique
Résumé
Electrolysis using renewable electricity presents the opportunity to valorize abundant feedstocks such as water and CO2. Electrochemistry enables CO2 upgrade for chemical and fuel, water electrosplitting for clean hydrogen, and CO2 capture. Each of these technologies today is, however, highly energy-intensive.In my PhD thesis, I explore paired electrolysis as a strategy to lower the energy requirements in such reactions. Paired electrolysis refers to combining a cathodic reaction (CO2 electroreduction reaction (CO2RR), hydrogen evolution reaction (HER), or atmospheric oxygen reduction reaction (ORR) for CO2 capture) with an anodic reaction that, in general, minimizes the overpotential on the anode, decreasing the voltage required compared to the traditional case of pairing with anodic oxygen evolution reaction (OER). I first study the co-production of CO and acrolein, pairing acidic CO2RR to CO with allyl alcohol oxidation to acrolein. Compared to the OER-paired case, the full-cell voltage is lower by 0.7 V with 96% Faradaic efficiency (FE) of CO and 85% FE of acrolein. The system reduces energy consumption to produce 1 kg of CO by 1.6× compared to the prior acidic CO2-to-CO electrolysis systems. I next pursue carbon-negative hydrogen production via bio-derived feedstock electrosplitting: pairing HER with the oxidation of glycerol. I study the reaction pathway via Raman and density functional theory (DFT) to reduce the overpotential at the anode. I report as a result a 100-hour average full-cell voltage of 0.58 V. The system produces separated streams of H2 for use and CO2 for sequestration, with an overall energy consumption of 205 MJ/kg H2 and greenhouse gas (GHG) emissions of −8 kg CO2 equivalent (CO2e)/kg H2. Finally, I extend the application of oxidation of bio-derived feedstock to high-purity CO2 to non-point-source carbon management by pairing it with atmospheric ORR-driven direct air capture (DAC). In this system, atmospheric CO2 is captured and released as high-purity CO2 while bio-derived feedstocks undergo simultaneous oxidation to CO2. I report an energy consumption of 3 MJ for removing 1 kg of net CO2e. In summary, this thesis contributes to the emerging field of paired electrolysis through the examination of both systems-level and catalyst design aspects.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,002 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,004 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».