Solid-state NMR and Electrochemical Dilatometry Study of Charge Storage in Supercapacitor with Redox-active Ionic Liquid Electrolyte
Bibliographic record
Abstract
Les liquides ioniques électroactifs se distinguent comme nouveaux électrolytes prometteurs pour les supercapacités électrochimiques en permettant notamment d’atteindre des densités énergétiques plus élevées qu’en milieux organiques ou avec des liquides ioniques traditionnels. Cet accroissement est dû aux réactions de transfert électronique (faradiques) qui y prennent place en plus de ceux dans la double-couche qui sont purement capacitifs. Les études fondamentales sur les mécanismes menant au stockage d’énergie dans des supercapacités à base de liquides ioniques électroactifs sont, bien qu’essentielles, peu nombreuses en comparaison avec les systèmes classiques. Le développement d’approches basées sur la spectroscopie de résonance magnétique nucléaire à l’état solide (SS-NMR) permet l’obtention d’information sur l’environnement local au sein des matériaux d’électrodes qui est nécessaire pour comprendre les mécanismes de stockage dans les supercapacités. Elle permet notamment de suivre l’adsorption et la désorption des ions dans la microstructure du carbone activé utilisé pour les électrodes. Ces approches ont jusqu’à maintenant été utilisées uniquement pour l’étude de systèmes classiques où le stockage n’est effectué que par les mécanismes non-faradiques (double-couche électrigue). Dans ce mémoire je présenterai l’utilisation de la SS-NMR en combinaison avec la dilatométrie électrochimique pour l’étude approfondie des mécanismes de stockage dans des supercapacités constituées d’électrodes à base de carbone activé et utilisant un électrolyte à base de liquide ionique électroactif. La capacité de cette approche pour la détermination de la contribution faradique à la charge emmagasinée a été démontrée pour la première fois. Cette étude a permis de démontrer que le mécanisme de stockage avec un électrolyte électroactif diffère en fonction du voltage appliqué aux électrodes. À l’électrode positive, la désorption des co-ions dans les micropores du carbone activé domine à bas voltage alors que l’adsorption des contre-ions devient importante à haut voltage où elle est accompagnée de l’oxydation du groupement électroactif présent sur le liquide ionique. À l’électrode négative, l’adsorption du contre-ion est le mécanisme principal peu importe le voltage appliqué. L’utilisation de la dilatométrie électrochimique qui permet de mesurer le changement d’épaisseur d’une électrode en fonction du potentiel appliqué a confirmé ces observations. Les résultats de ce mémoire ont permis de mieux comprendre le stockage d’énergie par les supercapacités électrochimiques et l’approche développée pourra être appliquée aux systèmes d’électrolytes électroactifs afin d’en améliorer les performances.
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How this classification was reachedexpand
Full frame machine prediction
Teacher imitationNot calibrated prevalence, not ground truth. Human validation pending. The Gemma side is a direct model label for every work in the frame, read from the title-only record. The Codex side is a classifier learned from the 10,348 direct Codex labels and calibrated to design-weighted sample rates; fields without enough sample support carry no Codex call. Candidate is the union of the two sides; consensus is their intersection. These outputs are machine_predicted_unvalidated and are not human labels.
Distilled classifier scores by category (both heads)
| Category | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Metaresearch | 0.000 | 0.000 |
| Meta-epidemiology (narrow) | 0.000 | 0.000 |
| Meta-epidemiology (broad) | 0.000 | 0.000 |
| Bibliometrics | 0.000 | 0.000 |
| Science and technology studies | 0.000 | 0.000 |
| Scholarly communication | 0.000 | 0.000 |
| Open science | 0.000 | 0.000 |
| Research integrity | 0.000 | 0.000 |
| Insufficient payload (model declined to judge) | 0.001 | 0.000 |
Machine scores (provisional)
The two teacher heads of the student model, read on this work. A score orders the frame for review; it never asserts a category, and the validation status ships verbatim with every row.
Baseline scores from an immature model (maturity gate not passed, 7 training rounds). Scores rank; they never assert a category.
score_only:v0-immature-baseline · verbatim from the scoring run: score_only means the number may rank works, and no category label ships from itClassification
machine, unvalidatedMachine predicted; a candidate call from one source (direct Gemma or distilled Codex), not a consensus.
How this classification was reached, model by model and score by score, is at the end of the page under "How this classification was reached".