New Cyclopentenyl-Linked [NPN] Ligands and Their Coordination Chemistry with Zirconium: Synthesis of a Dinuclear Side-On-Bound Dinitrogen Complex
Notice bibliographique
Résumé
The synthesis and characterization of two 1,2-cyclopentyl-bridged diiminophosphine proligands, (CY5)[NPN](DMP)H(2) (CY5 = cyclopentylidene; DMP = 2,6-Me(2)C(6)H(3)) and (CY5)[NPN](DIPP)H(2) (DIPP = 2,6-(i)Pr(2)C(6)H(3)), are presented, and tautomerization to the corresponding 1,2-cyclopentenyl-bridged enamineimine phosphine precursors is reported. These two new proligands are obtained by deprotonation of N-DMP- or N-DIPP-cyclopentylideneimine (N-DMP, 2,6-dimethylphenyl; N-DIPP, 2,6-diisopropylphenyl) and the subsequent addition of 0.5 equiv of dichlorophenylphosphine. Each ligand precursor exists as a mixture of isomers that consist of the diimine, enamineimine, and dienamine tautomers and corresponding stereoisomers, each of which could be identified. The bis(dimethylamido)zirconium complexes (CY5)[NPN](DMP)Zr(NMe(2))(2) and (CY5)[NPN](DIPP)Zr(NMe(2))(2) were prepared directly from the neutral proligands and Zr(NMe(2))(4) via protonolysis. Exchange of the dimethylamido ligands in the latter complexes for chlorides and iodides takes place upon reaction with excess Me(3)SiCl and Me(3)SiI, respectively. A dinuclear zirconium-dinitrogen complex, {(CY5)[NPN](DMP)Zr(THF)}(2)(μ-η(2):η(2)-N(2)), was obtained via KC(8) reduction of (CY5)[NPN](DMP)ZrCl(2) under 4 atm of N(2). On the basis of single-crystal X-ray analysis, N(2) has been reduced to a side-on-bound hydrazido (μ-η(2):η(2)-N(2)(4-)) unit. This dinitrogen complex is thermally unstable and decomposes in solution.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,045 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».